近日,我校田禾院士和龍億濤教授科研團隊在單顆粒光電化學研究領域取得了突破性進展,《德國應用化學》以“Single Nanoparticle Photoelectrochemistry at a Nanoparticulate TiO2-filmed Ultramicroelectrode”為題,在線報道了合作研究工作(Angew. Chem. Int. Ed. 2018,DOI: 10.1002/anie.201710568)。
光電器件的性能與光電分子、納米材料結構和組裝過程等都相關,然而現有光電測試方法獲取得到的是整體器件的光電轉換信息,不能有效關聯各功能單元與器件性能之間的直接關系。本研究開創性地利用高分辨電化學手段實現了單個染料分子修飾TiO2納米顆粒在光致電子轉移過程中本征電子信息的定量獲取。采用在制備納米晶TiO2膜化金超微電極表面作為光陽極,巧妙利用光注入電子在微米厚的TiO2膜中納米顆粒間多次捕獲/解捕獲的特點,將超快的電子傳遞信號時間從ps級極大延長至ms級。通過單個N719@TiO2顆粒隨機碰撞TiO2膜化超微電極實現電化學方法直接定量監測超快光電轉移過程,獲取單個N719分子在I-/I3-電對下有效電子轉移數目,進一步構建單個顆粒光注入電子流在TiO2膜中的三維擴散理論模型,闡釋了電流軌跡與注入電子在TiO2膜中擴散行為之間的關系。該工作對于太陽能電池體系中新型染料分子本征電子轉移性質的檢測具有重要意義。
博士生彭岳一和馬慧為論文共同第一作者,田禾院士和馬巍副研究員為通訊作者。研究團隊在國家自然科學基金創新研究群體和重大科研儀器研制項目等的資助下,經過3年多的努力,近期在單顆粒光/電化學研究取得了系列重要進展:利用高時間分辨電流信號實時追蹤單個納米顆粒在電化學反應過程中的運動行為(Chem. Sci. 2016, 7, 5347.; Chem. Sci. 2017, 8, 1854.; Chem. Sci. 2017, 8, 3338.);進一步通過掃描電化學顯微鏡策略實現電化學測量單個Pt納米顆粒催化納米氣泡的產生和收集 (Nano Lett. 2017, 17, 4354)。
《德國應用化學》原文鏈接:http://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201710568/full