近日,鄭州大學物理工程學院材料物理研究所在新型鈣鈦礦量子點穩定性提升方面取得重要進展,相關成果以鄭州大學為第一單位發表于國際權威期刊《Chemistry of Materials》(影響因子:10.159)上,(Sodium Doping-Enhanced Emission Efficiency and Stability of CsPbBr3Nanocrystals for White Light-Emitting Device,Chemistry of Materials, 11, 3917-3928 (2019)),并被選為該期的雜志封面(Cover)。該論文的第一作者為李森博士,通訊作者為史志鋒副教授、楊東問副教授以及李新建教授。
近年來,金屬鹵化物鈣鈦礦量子點體系材料因其制備工藝簡單、熒光量子產率高、色域覆蓋范圍廣以及發光純度高等優點,引起了國內外研究人員的廣泛關注。經過科學家的不懈努力,目前基于鈣鈦礦量子點材料的紅、綠、藍光發光二極管(LED)已可成功制備,在發光亮度、色純度和能耗等方面展現出明顯優勢,有望應用于大尺寸超清顯示和高端照明等領域。但迄今為止,CsPbX3鈣鈦礦量子點的穩定性依然是一個亟待解決的科學難題,也是限制鈣鈦礦基發光器件走向應用的關鍵。
不同于以往報道的包覆策略,此論文基于室溫溶液技術進行了堿金屬摻雜研究,成功地實現了金屬鈉離子在CsPbX3鈣鈦礦量子點中的替位摻雜,在增強材料結構穩定性的同時也大幅提升了材料的熒光量子效率。理論上,通過第一性原理計算NaPb缺陷具有相對較低的形成能,同時NaPb缺陷的產生增加了材料的光學帶隙,并大幅提升了鹵素陰離子在晶格中的擴散勢壘,對材料的穩定性改善是有利的。實驗上,當Na/Pb原子比例為0.027時,材料的發光峰由530 nm藍移至505 nm,與理論計算結果相吻合;熒光量子產率從最初的44%增加至86%;此外,CsPbBr3:Na鈣鈦礦量子點的抗紫外光、水以及熱穩定性較CsPbBr3量子點大幅提升,連續經過七個加熱/冷卻(20-120℃)循環測試后,CsPbBr3:Na鈣鈦礦量子點的發光效率幾乎可以維持。進一步,通過與商用紅光熒光粉混合構建了白光LED,器件展現出優良的工作穩定性,在未封裝情況下、連續工作500小時后,器件的發光效率可維持在最初值的85%以上,較CsPbBr3量子點基白光LED(30%)有了大幅的提升。上述研究成果為鈣鈦礦量子點的穩定性提升研究及器件應用提供了新的思路。
消息顯示,該工作得到了國家自然科學基金、河南省高校科技創新人才支持計劃以及鄭州大學物理學科推進計劃等項目的支持。