來自蘇州大學等單位的研究人員報道了一種用辛胺溶液處理鈣鈦礦薄膜表面，獲得高效穩定的綠色鈣鈦礦發光二極管的方法。通過對鈣鈦礦薄膜的形貌和配體管理的的光電性能的分析，證實了該薄膜的發光效率、色純度和發光器件的穩定性得到了提高。通過表面配體管理，綠色CsPbBr3鈣鈦礦的EQE由7.0%提高到11.1%。相關論文以題目為“Surfacial ligand management of a perovskite film for efficient and stable light-emitting diodes”發表在Journal of Materials Chemistry C期刊上。

 

論文鏈接：

 

https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2019/tc/c9tc05037j

 

 

鈣鈦礦材料具有理想的電荷輸運能力、顏色可調性、高的光致發光量子產率（PLQY）和優異的顏色純度，已引起人們的廣泛關注。近年來，發光二極管（LED）在下一代顯示和照明領域顯示出巨大的應用潛力。然而，必須認識到鈣鈦礦薄膜的低劣化學性質和潛在降低的發光效率仍然需要解決。根據已知的知識，晶界和薄膜表面對結構的穩定性和輻射復合是不利的。配體分子被認為是鈍化晶界的重要手段，并被用于制備尺寸較大的鈣鈦礦型納米晶。然而，鈣鈦礦型納米晶的常規制備過程仍然受到非理想配體控制的致命影響，導致聚集膜形成或膜導電性差。

 

此外，盡管開發了使用帶有短氨基配體的原位鈣鈦礦薄膜的高效LED，但其始終面臨著不均勻的組成，特別是沿著垂直分布，其中在薄膜表面形成欠配的鈣鈦礦晶粒作為非輻射復合中心。在這方面，迫切需要微妙的配體控制來形成高發光鈣鈦礦薄膜和具有理想操作穩定性的高效器件。

 

本研究建立了表面配體管理（SLM）策略，即用辛胺配體處理沉積的PLQY較差的鈣鈦礦薄膜。證明了經過表面處理后，鈣鈦礦薄膜表面和烷基胺配體（辛胺）之間發生了配體置換。值得注意的是，PLQY從28.6%提高到59.6%表明鈣鈦礦薄膜中增強的輻射復合具有顯著的效果，這也得益于輔助缺陷，使用SLM方法抑制了非輻射復合損耗。在優化的情況下，器件的工作壽命大大延長。（文：愛新覺羅星）

 

圖1（a）研究了純辛胺、純鈣鈦礦和SLM基鈣鈦礦薄膜的紅外光譜。（b） 紫外-可見吸收光譜和熒光光譜，（c）原始鈣鈦礦和SLM基鈣鈦礦薄膜的XRD譜和PLQY譜。

 

圖2原始鈣鈦礦薄膜的AFM圖像（a）以及0.5uL ml-1處理的鈣鈦礦薄膜（b）。（c–f）KPFM原始鈣鈦礦薄膜（c）和經表面處理的鈣鈦礦薄膜的圖像0.2 uL ml-1（d），1 uL ml-1（e）和10 uL ml-1（f）辛胺。

 

圖3（a）原始鈣鈦礦薄膜和SLM基鈣鈦礦薄膜的PL壽命。（b）原始鈣鈦礦薄膜和SLM基鈣鈦礦薄膜的非輻射復合速率。（c） 在80～280k溫度范圍內測量了SLM基鈣鈦礦薄膜的光致發光譜，并對溫度相關光致發光強度進行了積分。

 

圖4（a）原始鈣鈦礦和SLM基鈣鈦礦的J–V–L曲線、（b）CE–J曲線、（c）PE–J曲線和（d）EL光譜。（e）在5 mA cm -2的恒電流密度下，基于SLM的鈣鈦礦的工作壽命（f） 研究了SLM基PeLED在不同外加電壓下的電致發光譜。