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高性能藍色QLED取得新進展 外量子效率達20.6%

放大字體  縮小字體 發布日期:2022-05-19 瀏覽次數:1066


量子點發光二極管(QLED)已成為具潛力的新一代發光顯示技術。然而,藍色QLED性能遠落后于紅、綠兩色,成為QLED商業化的主要瓶頸。研究者為了獲得高性能的藍色QLED,多采用能夠降低空穴注入勢壘的聚N-乙烯基咔唑(PVK)作為空穴傳輸層(HTL)。以往研究者采用調整量子點結構或加入電子阻擋層等手段改善藍色QLED載流子注入不平衡等問題,但這些技術手段雖然可以在一定程度上改善器件性能,但器件效率仍舊偏低。通過研究發現PVK作為空穴傳輸層制備高效藍色QLED長期依賴于PVK批次的影響,使得高性能藍色QLED的制備仍然具有很大的挑戰性和偶然性。

近日,吉林大學紀文宇教授和河南大學申懷彬教授團隊合作,利用界面阻擋層限制PVK電子陷阱捕獲器件結構中的電子,在整個器件結構中實現了高效率電子和空穴復合,獲得了高性能藍色QLED文中選用PL QY接近90%峰位為470 nmZnCdSe/ZnS 簡稱E-QDs量子點作為發光層,同時在PVKE-QDs之間引入半峰寬僅為14 nm峰位為428 nmZnSe/ZnS簡稱I-QDs量子點作為界面修飾層。最終構筑的藍色QLED器件外量子效率達20.6%,這也是目前報道藍色QLED性能的最高值。

該項工作首先通過實驗和理論相結合的方式,利用位移電流技術(DCM)手段證明出PVK電子陷阱的存在并結合TD-DFT分子建模手段擬合計算得到PVK的平均缺陷能級位置大約在-3.56 eV,這項結果與先前報道的聚合物位置相一致(圖1)。

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1單電子器件與PVK的電學性能。(a)含有PVK層的純電子器件能級圖;(b)位移電流測量系統原理圖。(c)不含有和(d)含有PVK層的電流密度差ΔJ(即第一次和第二次掃描)隨電壓的變化。(e含有不同缺陷的PVKLUMO能量和陷阱分布,(fPVKLUMO/HOMO和平均陷阱位置分布。

為了進一步評估PVK中電子陷阱對量子點層的影響,作者進行了閃爍行為和熒光PL測試。熒光壽命成像顯微鏡(FLIM)圖像(圖2的左圖)顯示三種不同基底下單分散性良好的E-QDs量子點。三種不同基底下單個E-QDPL強度呈現出不同的分布,這主要是由于PVK中的深陷阱捕獲光生電子-空穴對中的電子,從而使E-QDs帶正電,造成E-QDsPVK膜上的充電概率增加所致。加入I-QDs界面層之后,E-QDsPL強度得到提高,這是由于中間層的引入抑制了PVK引起的電子捕獲效應,使E-QDs的充電概率大大降低所致。同時,作者測量了E-QDsPVK/E-QDsPVK/I-QDs/E-QDs三種結構薄膜的PL衰變動力學,結果如圖2d所示。經過驗證作者明確地得出了PVK具有大量的電子陷阱這一實驗事實,并且通過引入I-QDs界面層可以有效地抑制PVK的電子陷阱效應,有望實現高效的藍色QLED構筑。
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2不同襯底下E-QDs的光學特性。FLIM薄膜圖像()PL強度隨時間變化()E-QDsPL強度分布():(a)玻璃,(bPVK,(cPVK/I-QD薄膜。(d450 nm光源激發下的E-QDsPVK/E-QDsPVK/I-QDs/E-QDs薄膜的PL衰減曲線。
在前期工作基礎上,作者進行了藍色QLED構筑。其結構示意圖截面圖以及能級圖如圖3所示。在該工作中,UPS以及單載流子器件數據顯示,由于I-QDsCBMPVK的缺陷能級水平高0.16 eV,極大地限制了I-QDs的帶電幾率,從而有效地將電子限制在EML內。文中I-QDs的界面引入將產生三重效應,即(i)限制PVK引起的電子捕獲行為;(ii)增加EML中激子形成/重組的概率,(iii)促進空穴注入和電荷注入平衡。

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3aQLED結構示意圖。(bITO/PEDOT:PSS/PVK/QDs/ZnMgO截面TEM圖像。(cQLED的能級示意圖。(dI-QDs和(eE-QDsUPS光譜。(f)基于PVKPVK/I-QDs層的單電子(EOD)和單空穴(HOD)的電流密度-電壓(J-V)曲線。

為了進一步地驗證界面層I-QDs的作用,作者進行了光電性能表征,如圖4所示。引入I-QDs阻擋層之后,器件漏電流有所降低。與單獨使用PVKQLED相比,隨著驅動電壓的增加,基于PVK/I-QDsQLEDJ-V曲線斜率變得更加平緩,這是由于陷阱輔助空穴注入被抑制所致。表征數據表明,在2920 cd/m2的亮度下(4b),基于I-QDs器件的最大外量子效率(EQE)為20.6%,比單獨使用PVK的器件效率提高了約35%。這一性能優于先前報道的藍色QLED同時,經過其它電學以及光學表征,更加證實了該工作中所引用的I-QDs是一種切實可行、有效的提高器件性能的策略,也是未來在QLED構筑時所采取的一種新的舉措。這一研究工作進一步推動未來QLED各功能層的深入研究,為后續高性能藍色QLED的實現邁出了重要一步。
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4 QLED的光電特性。(a)不同結構的藍色QLED的電流密度-電壓-亮度(J-V-L)和(bEQE-亮度-電流效率(ηEQE-L-ηA)示意圖。(cE-QDs薄膜的PL譜和器件的EL譜。插圖為6V驅動電壓下基于PVK/I-QDs器件的照片。(d)不同結構的QLEDTrEL光譜。(eTrEL譜的上升沿邊和(f)下降沿。

相關研究成果High-performance blue quantum-dot light-emitting diodes by alleviating electron trapping”發表于Advanced Optical Materials期刊(IF9.926)上。吉林大學物理學院王芳芳博士生和河南大學碩士生花清照為該論文共同第一作者,通訊作者為紀文宇教授張漢壯教授和吝青麗副教授,吉林大學物理學院為該論文的第一單位。該項研究受到國家自然科學基金重點項目的支持。該團隊長期致力于半導體納米材料(量子點)薄膜物理、發光器件及應用研究。在材料的研究和器件結構設計上取得了一系列的原創性成果,對于推動未來照明顯示領域具有重要意義。

原文鏈接:

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adom.202200319

(來源:今日論文)

 
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