近日,上海科技大學物質科學與技術學院陳剛課題組原位實時觀測了全無機銫鉛鹵化物鈣鈦礦量子點的合成過程,并揭示了其生長機理,成果發表于國際知名學術期刊Nano Letters。該研究首次全面揭示了鈣鈦礦納米晶體的生長機制,為發展高品質量子點的合成方法提供了全新思路。
全無機銫鉛鹵化物鈣鈦礦納米晶體(CsPbX3)具有卓越的光學和電學性能,被廣泛應用于太陽能電池、激光器、發光二極管、光電探測器和晶體管等領域。近期,CsPbX3鈣鈦礦的零維衍生物Cs4PbX6因其優異的光學性能而引起廣泛關注,Cs4PbX6能夠轉化成CsPbX3,為合成特定鈣鈦礦量子點開辟新途徑,也可以用于防偽和濕度傳感器等應用領域。
雖然人們在Cs4PbX6納米晶體合成方法方面取得了一些進展,可以實現晶體尺寸和形狀可調,但由于極快的生長過程,其內在生長機理仍然未知。
圖1:原位合成裝置的同步輻射實驗布局和鈣鈦礦量子點的電鏡圖。
在這項研究中,利用適用于同步輻射試驗線站的特制反應容器,陳剛課題組首次將同步輻射小角/廣角X射線散射技術同時應用于Cs4PbBr6納米晶體的合成研究。這一方法不僅可以原位跟蹤納米晶體在溶液中的尺寸、形貌和分散度變化,還可以同時跟蹤納米晶體中的晶格結構變化。
通過同步輻射小角X射線散射技術,研究人員發現Cs4PbBr6納米晶體的形成分三個步驟:快速成核過程伴隨自聚焦生長,隨后是擴散受限的奧斯瓦爾德熟化,最終納米晶體在高溫下自組裝成面心立方超晶格且其生長隨之終止。同時采集的廣角X射線散射信號證實了此三步生長模型。
進一步研究表明,超晶格形成對納米晶體的無序生長具有抑制作用,可以提高和保持納米晶體的分散度,為高品質量子點的合成提供了全新思路。
上科大陳剛課題組在鈣鈦礦量子點領域取得進展
圖2:鈣鈦礦量子點的合成過程和生長機理。
物質學院2020級博士研究生喬治為文章的第一作者,陳剛教授為通訊作者,上海科技大學為第一完成單位。
文章標題:In Situ Real-Time Observation of Formation and Self-Assembly of Perovskite Nanocrystals at High Temperature(來源:上科大物質學院)