量子點是一類半導體納米晶,得益于其優異且靈活可調的光電特性、對基于溶液法的低成本合成與制備工藝的高度兼容性,近年來愈發受到學術界與產業界的廣泛關注。因量子點的尺寸小于或接近其激子玻爾半徑,其激子分布受三維量子限域效應的影響,使之態密度呈現出類原子的分立式分布,且帶隙可通過調節其組分、尺寸或結構靈活調控,以滿足不同的應用需求。
通常情況下,一批單分散性的量子點在合成后的光學特性通常是相對確定和穩定的。例如,本研究采用的平均粒徑為12.6 nm的CdSe基量子點,其構建的量子點薄膜在室溫下的自發輻射峰位在631 nm,半峰寬為23 nm。無論是以電驅動或藍光LED照射,該量子點的發光都呈現出紅色,且基本不隨發光時間而發生變化。
然而,在特定條件下,例如以瞬時功率密度極大的脈沖激光照射量子點時,有機會將多個電子同時激發到導帶,從而引發多激子輻射躍遷。因為 CdSe 基量子點的二重簡并特性,其能帶邊緣的1Se(1Shh)軌道最多允許兩個電子(空穴)占據。
因此,當泵浦激光的單脈沖能量密度足夠大,足以同時激發多于兩個激子時,便可將電子推向能量更高的1Pe等軌道,引發更高能量的輻射躍遷(如圖1b)。
此時,量子點的發光譜將呈現出寬帶、多峰的特征,原本發射紅光的量子點變色為橙黃色。量子點的多激子態不僅支持了寬帶、多色光的產生,其本質上也構成了粒子數反轉的狀態。
因此,還為寬帶的增益、放大乃至激射提供了先決條件,拓寬了單分散性量子點光學特性的可調范圍,使基于單分散性量子點的全彩發光甚至激射成為可能。
圖1 單分散性 CdSe 基量子點在脈沖激光泵浦下的多激子發光特性。
盡管自上世紀末以來,已有 V. Klimov 等學者對量子點的多激子發光特性進行深入的研究,其應用落地仍然困難,存在以下亟待解決的問題:1.將量子點激發至多激子態通常需要極強的泵浦源。例如,先前報道的 CdSe 基量子點的多激子態多以飛秒脈沖激光器激發,其較大的體積、較高的功率消耗以及高昂的價格,都阻礙了量子點多激子發光特性的應用落地;2.寬帶多激子發光譜中各顏色的時/空分離。
對于顯示、通信等應用,通常需要較窄的發光線寬,需將各顏色從較寬的多激子發光譜中分離出來;為實現全彩圖案化,需在空間上分離出多激子發光譜中的各個顏色,以實現各色像素的定義與分離;3.高密度、大面積、低成本的像素圖案化。
在有效的顏色時/空分離的基礎上,如何高效地定義和排布基于單分散性量子點的各顏色像素,使之能呈現出特定的空間分布與排列,也是在面向包括顯示在內的實際應用中需要解決的關鍵問題。
近日,南方科技大學電子與電氣工程系王愷教授團隊和香港大學電子與電氣工程系蔡凱威教授團隊合作,通過耦合量子點和具有強珀塞爾效應的微腔,實現了低閾值的多激子態激發和各向異性的多色發光,并展示了基于單分散性量子點的全彩像素陣列。
本研究提出了一種基于光學微腔調控量子點多激子發光特性的新方法,為解決量子點多激子發光的激發閾值高、光譜線寬大、圖案化困難等難題提供了新思路。相關成果發表在學術期刊National Science Review上。南方科技大學與香港大學聯合培養博士生譚揚志為論文第一作者,王愷、蔡凱威為本論文的共同通訊作者,南方科技大學為論文第一通訊單位。
針對上述問題,研究團隊設計了具有特殊角分辨色散關系和強珀塞爾效應的光學微腔,將量子點耦合入光學微腔內,借助激光泵浦將量子點激發至多激子態,并利用微腔將量子點多激子發光譜中的紅和綠光以不同角度定向提取出來,從而觀察到各向異性的多色發光行為(如圖2)。
團隊在進一步研究中發現,量子點的各向異性多色發光閾值和強度與腔內的光學損耗和珀塞爾效應相關。通過調控微腔內的光學模式分布,實現了3倍以上的取光效率提升以及34%以上的各向異性多色發光閾值降低。這得益于損耗的降低以及珀塞爾效應的增強,在準連續激光泵浦下觀察到了閾值不超過5 W/cm2的各向異性多色發光。
該閾值顯著低于以往與量子點多激子發光行為的相關研究,說明該各向異性發光行為,亦即量子點的多激子發光,有望以便攜、相對低成本的激光二極管甚至LED進行高效驅動,同時揭示了量子點多激子發光行為的應用潛力。
圖2 光學微腔耦合量子點多激子發光引發的各向異性多色發光現象。
為實現基于單分散性量子點的多色像素圖案化,研究團隊開發了一套利用掩模版圖案化光學微腔,以實現紅/綠像素空間分離以及陣列化排列的方法。通過簡單的銀薄膜圖案化,研究團隊實現了基于單分散性量子點的紅-綠微像素陣列化。同時,結合藍光LED可進一步實現紅-綠-藍全彩微像素陣列化(圖3),展示了僅使用單分散性量子點搭配藍光背光源即實現全彩微像素陣列的可行性,為量子點的多激子發光行為的顯示應用提供思路。
圖3 基于單分散性量子點的紅-綠和紅-綠-藍全彩化微像素陣列。
綜上,針對量子點多激子發光的激發閾值高、光譜線寬大和各顏色像素圖案化困難等問題,團隊提出了利用具有強珀塞爾效應和光學調控能力的微腔耦合量子點以調控其多激子發光特性的新方法,并結合角分辨光譜、數值仿真等表征和分析手段,突破了量子點多激子發光特性實用化的技術瓶頸,為量子點多激子發光特性的實際應用打下基礎。
該研究得到了國家科技部、國家自然科學基金委、深圳市科創局和南方科技大學的支持。(來源:南方科技大學官網)